新中国第一部音乐传记片是《聂耳》
赵丹突然推门而入，顿时使屋子里的气氛活跃起来，赵丹情绪激动，滔滔不绝地讲述了自己与聂耳交往的点点滴滴，最后才和盘托出自己不请自来的真实目的，原来他是毛遂自荐演聂耳。他说：“我了解聂耳，我俩性格相似，又是好朋友，我演他最合适了！”
20世纪30年代是聂耳创作最活跃、最丰盛的时期，就在这时他认识了赵丹。那时聂耳创作了歌剧《扬子江暴风雨》，剧中赵丹和聂耳同台献艺，聂耳是主演，赵丹参加合唱。后来他们又一起参演了《姐姐》和《警报》两部戏。两人结下深厚的友情。聂耳还常去看赵丹拍电影，那天在影片《女儿经》(1934)的拍摄现场，赵丹饰演的是一位被妻子不停抱怨的失业青年。“一天早晨，他再也受不了这社会的种种不平和妻子无休止的责难，准备以自杀来了结一切。离家前，他亲了亲女儿(陈娟娟饰演)，算作向自己的生活告别。”这个镜头很长，赵丹感到难以入戏，因为他感受不到主人公绝望无奈的复杂情绪。导演沈西苓也只好耐心地等着。在一旁的聂耳看到这个情形，就拿起小提琴拉起戏中的乐曲来。这委婉哀愁的旋律逐渐感染了赵丹，使他很快地体验到主人的绝望无助、求死怨生的悲苦心情，最终成功地完成了这个长镜头的拍摄。多少年后，赵丹对此事仍记忆犹新。
赵丹说过，聂耳像个大孩子，有一颗透明的心。他交了不少孩子朋友，跟他们一起玩，一起做事，一起讨论，还跟孩子吵嘴。甚至为一件事生气，真的生气。“因为他对他们是那样认真”。“他爱花，爱书，爱孩子，爱运动，爱生活中一切健康、美好的事物。聂子像一个天真的孩子，他的心永远是纯洁的。”无独有偶，黄宗英也说过赵丹像孩子：“我们家，是多子女家庭。家庭成员和亲属多半从事艺术工作，是中国最快乐的家庭之一。孩子们常说：‘爸爸是妈妈最小的孩子，我们都长大了，就是爸爸老也长不大。’他和孩子们一块儿玩起来可疯哪，往往客人突然来访，会发现他披着花床单，和孩子们玩大灰狼，捉迷藏，斗蛐蛐，放鞭炮。最主要的是，是他在艺术面前，永远保持着童心，一片天真。”
在赵丹被告知自己正式得到聂耳这个角色之后，高兴极了。他与该剧一些制作人员到提篮桥、北京路、淮海中路等聂耳曾经生活和工作过的地方去体验生活。因为要拍摄聂耳在晒台上拉小提琴的情景，赵丹找了孟波(影片编剧之一)、高正(影片制片主任)等一起去上海音乐学院，找老师了解乐理知识，认真学习拉提琴。
影片开始时的聂耳只有19岁，是个年轻人，在此后短短的五年中，他从一位热血青年成长为成熟的革命音乐家。这对于当时已将45岁的赵丹来说是个挑战，但赵丹没有把表演的重点放在“装嫩”上，而是用自己的演技将聂耳的“形”、“神”结合起来，尽可能细致真实地去展示聂耳内心世界的变化。由于是经常在外地拍片，赵丹与妻子黄宗英只能鱼雁往还。因为赵丹拍起戏来十分投入，所以时常心神恍惚，有一次写信竟连自己家的地址都写错了，而且还将爱妻的名字写成了“黄宗宗”。多亏邮递员认真负责，才将信送到了黄宗英手上。
1959年，国庆十周年期间影片《聂耳》公映，在社会上引起很大反响。观众中无论是熟悉聂耳的人，还是不了解他的人，都说赵丹把聂耳演活了。赵丹主演的聂耳，是他毕生演剧史上的几块丰碑之一。他与聂耳不仅是同时代人，而且是心心相印的至交。这使他演来得心应手，进入出神入化的境界。人们看到的《国歌》作者不是人们想象中严肃的长者，而是一个亲切而随和的平民化的人物。20世纪30年代，赵丹就与聂耳在左翼文艺运动中成为知交，对聂耳有着深厚的情谊。拍摄过程中，聂耳的音容笑貌和当年共同战斗的情景，带着不可抗拒的力量和极其生动的细节涌现到赵丹的眼前，激发着他的创作灵感和热情。
与创作李时珍、林则徐形象不同，在塑造聂耳形象时，赵丹在表演技法上从大真实着眼，从小真实着手，寓主要动作于细节之中，寓典型性格于生活风貌之中，使整个表演既有鲜明、饱满、浓烈的战斗热情，又带有轻松、活泼的日常生活色调，赵丹所塑造的聂耳，脉络清楚，层次分明，自然流畅，色调浓重，感情炽热、性格鲜明，时代感强，充满了激荡人心的浪漫气息和明朗的幽默色彩。《聂耳》在1960年上映后，受到广大观众的热烈欢迎，认为《聂耳》“表明了我国电影艺术家在创作上融入新的社会中日益成熟的入世心态”。
在《聂耳》中和赵丹有过默契合作的张瑞芳回忆说：“我和赵丹相识已经40多年，作为一名电影艺术家，像他那样创造了李时珍、聂耳、林则徐等那么多完美的艺术形象，具有那么多方面造诣和修养的，在中国电影史上少见。”
在赵丹主演的《乡愁》(1934)的片尾，男主角梅华在日本侵略者燃起的火光中大喊：“中国的民族精神在哪里呢？中国的青年在哪里呢？”这个问题，聂耳和赵丹用自己的青春回答了。赵丹和那一代电影人的青春，都与20世纪30年代的中国电影结下了不解之缘，那是有声电影的初级阶段，黑白片，蒙太奇粗陋，没有特效，没有电脑制作，却满怀爱国的一腔热血。在那个时代，赵丹和他的同仁拍出了几十部中国人民不屈不挠、奋勇抗争的影片，激发了全国人民抗战必胜的信念，也给今天的我们，中国电影的百年，留下不朽华章。